1926年，获得文学硕士学位回国，先后在燕京大学、北平女子文理学院和清华大学国文系任教。
1929年与吴文藻结婚，婚后随丈夫到欧美游学，先后在日本、美国、法国、英国、意大利、德国、苏联等地进行了广泛的访问。例如，在英国，冰心就与意识流小说创作的先锋作家伍尔就文学和中国的问题进行了长谈。
1929年至1933年写有《分》、《南归》、《冬儿姑娘》等。还翻译了叙利亚作家凯罗·纪伯伦的《先知》。1933年末写就《我们太太的客厅》，内容被疑影射林徽因，成为文坛公案。
抗战期间，在重庆用“男士”笔名写了《关于女人》， 又曾在昆明、重庆等地积极从事创作和文化救亡活动。
抗战胜利后，1949年至1951年间曾在东京大学新中国文学系执教，讲授中国新文学史， 并曾在当地的报刊上发表一些短文。
1951年从日本回到中国， 在文化大革命时期被抄家，并进了“牛棚”，烈日下接受批评。1970年初冰心被下放到湖北咸宁的五七干校接受劳动改造，直到1971年美国总统尼克松访华前，冰心与丈夫吴文藻才回到北京，接受有关翻译任务。这时她与吴文藻、费孝通等合作翻译《世界史纲》《世界史》等著作。
中国共产党十一届三中全会之后，祖国进入新的历史时期，冰心迎来了生平第二次创作高潮。1980年6月，冰心先患脑血栓，后骨折，但她仍坚持创作，在此期间发表的短篇小说《空巢》，获全国优秀短篇小说奖。接着又创作了《万般皆上品……》《远来的和尚》等佳作。散文方面，除《三寄小读者》外，连续创作了四组系列文章，即《想到就写》《我的自传》《关于男人》《伏枥杂记》。作品数量多、内容之丰富、创作风格独特，使得她的文学成就达到了一个新的境界，出现了一个壮丽的晚年景观。年近九旬时发表了《我请求》、《我感谢》、《给一个读者的信》等作品。
1994年9月冰心因心功能衰弱入住北京医院;1999年2月13日病情恶化，于同年2月28日晚上九点于北京医院逝世，享年99岁。 在冰心报病危之后，等中央领导人及中国作家协会领导和作家代表曾亲自到医院看望她。
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